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本稿件的写作思路及研究背景来自于国家自然基金“功能化石墨烯气体传感器多气氛检测技术及敏感机理”,氧化石墨烯中含有多种含氧官能团,可作为气体分子的吸附位点,而不同的含氧官能团对不同气体分子的吸附性能差异明明显,羟基对氨气具有很好的吸附性,通过控制反应条件使氧化石墨烯中的羟基含量占优势,使其对氨气的吸附性更强,达到对氨气高选择吸附的目的。摘要:基于改进的Hummers法,通过改变氧化剂KMnO4用量制备了各种含氧官能团含量差异明显的氧化石墨烯(GOs)水相分散液,采用旋涂法制备了厚度均一的GOs气敏元件。利用XRD、FTIR、XPS对样品的结构、官能团种类及含量进行了分析;利用气敏测试系统对GOs气敏元件的NH3敏感性能进行了测试。结果表明:GOs含有羟基(—OH)、环氧基〔—CH(O)CH—〕等含氧官能团,随KMnO4用量的增加,GOs中羟基(—OH)的相对含量(XPS测得)先增加后减少,当m(KMnO4)∶m(石墨)=3∶1时,—OH的相对含量最高。不同氧化程度的GOs气敏元件对NH3灵敏度与其—OH的相对含量呈正相关性,GOs中—OH相对含量为43.75%时,气敏元件对体积分数为0.008%的NH3最大灵敏度达到78%,且有较好的稳定性和重复性,重复性误差为3.1%。GOs对NH3分子的响应存在两种机制:NH3分子进入GOs片层间水分子层后水解形成NH4+的离子电导,和GOs结构层上含氧官能团对NH3分子吸附后形成氢键的电荷转移。结论(1)GOs样品的含氧官能团具有明显的差异,—CH(O)CH—和—COOH出现在氧化程度较高的GOs-4、GOs-5样品中,—OH相对含量随氧化剂用量增加先增加后减。眒(KMnO4)∶m(石墨)=3∶1时,GOs中—OH相对含量最高,达到43.75%。(2)不同氧化程度的GOs气敏元件对NH3的灵敏度与其—OH相对含量成正相关性,响应时间随—OH相对含量增加而缩短,恢复时间则随—OH相对含量增加而增加。(3)—OH对NH3具有良好的选择性,—OH相对含量最高时(GOs-3),NH3敏感性能达到最佳,即对体积分数为0.008%的NH3最大灵敏度为78%,且具有较好稳定性和重复性,重复性误差为3.1%。(4)GOs对NH3分子的响应存在两种机制:NH3分子进入GOs片层间水分子层后水解形成NH4+的离子电导机制;GOs结构层上含氧官能团对NH3分子吸附后的电荷转移机制。(5)羟基型GOs具有良好的氨敏性能,可实现室温下对NH3的有效检测,是一种潜力巨大的NH3气体传感器材料。不同氧化程度GOs元件静态电阻变化曲线(a)和灵敏度曲线(b)不同氧化程度GOs的动态电阻变化(a~e)及灵敏度-时间响应恢复曲线(f)重复性、稳定性敏感性
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